«Квантовая динамика в материалах»
15 декабря 2022 года состоялся семинар НУЛ «Квантовой наноэлектроники». С докладом на тему «Квантовая динамика в материалах» выступил профессор университета Южной Калифорнии (США) Олег Преждо. Доклад был осуществлён в Zoom.
Фотовозбуждение плазмонной моды в металлических наночастицах, адсорбированных на поверхности TiO2, инициирует многие важные фотовольтаические и фотокаталитические процессы. Традиционный взгляд на фотоиндуцированное разделение зарядов предполагает возбуждение поверхностного плазмона, вызывающего генерацию электрон-дырочных пар с последующим переносом электрона из металлических наночастиц в TiO2. В работах проф. Преждо была использована неадиабатическая молекулярная динамика в сочетании с теорией функционала плотности во временной области, чтобы продемонстрировать, что электрон появляется внутри TiO2 сразу после фотовозбуждения, минуя промежуточную стадию электрон-дырочной термализации внутри наночастицы. Делокализованное состояние плазмона, наблюдаемое в работах Олега Преждо, позволяет сформулировать новую концепцию плазмонной фотосенсибилизации полупроводников с широкой запрещенной зоной, приводящую к эффективному преобразованию фотонов в носители заряда и созданию гибридных материалов с широким спектром применений в фотокатализе и фотогальванике.
Монослойные дихалькогениды переходных металлов также обладают большим потенциалом для фотодетектирования и сбора света из-за высоких коэффициентов поглощения. Однако эти приложения требуют диссоциации сильносвязанных фотогенерированных экситонов. Диссоциация может быть достигнута путем вертикальной укладки различных монослоев для реализации выравнивания зон, способствующего межслоевому переносу заряда. С помощью зондовой микроскопии было продемонстрировано, что разделение зарядов в гетероструктуре MoSe2/WSe2 происходит сверхбыстро (∼200 фемтосекунд) и практически не зависит от температуры, тогда как рекомбинация сильно ускоряется с температурой. Моделирование с помощью первопринципной квантовой динамики, сделанное в группе проф. Преждо, позволяет объяснить эксперименты, показывая, что разделение зарядов не зависит от температуры, поскольку оно является безбарьерным, включает плотные акцепторные состояния и поддерживается высокочастотными внеплоскостными вибрациями.
Недавно концептуально новый перовскит β-CsPbI3 достиг эффективности 18,4% в сочетании с хорошей термодинамической стабильностью в условиях окружающей среды. В группе Олега Преждо использовали неадиабатическую молекулярную динамику, чтобы показать, что собственные точечные дефекты в β-CsPbI3 обычно благоприятны для безызлучательной рекомбинации заряда, независимо от того, создают ли они мелкие или глубокие ловушечные состояния. Эти результаты показывают, что β-CsPbI3 не соответствует простым моделям, используемым для объяснения опосредованной дефектами рекомбинации заряда в обычных полупроводниках. Высокая толерантность обусловлена мягкостью решетки перовскита, которая позволяет разделять электроны и дырки при образовании дефектов, и позволяет носителям связи связываться только с низкочастотными колебаниями. Оба фактора заметно уменьшают неадиабатическое взаимодействие и замедляют рассеивание энергии в тепло.
Доклад вызвал большой интерес сотрудников, студентов, аспирантов и постдоков НУЛ «Квантовой наноэлектроники». Ряд студентов, аспирантов и постдоков НУЛ КНЭ и ДЭИ МИЭМ занимаются похожими исследованиями, и доклад оказался очень полезен для них. Доклад организовывал проф. ДЭИ МИЭМ, заместитель заведующего НУЛ КНЭ А.С. Васенко.