Семинар "Неадиабатическая молекулярная динамика и машинное обучение"
11 сентября 2023 года состоялся семинар НУЛ «Квантовой наноэлектроники». С докладом на тему «Неадиабатическая молекулярная динамика и машинное обучение» выступил профессор университета Южной Калифорнии (США) Олег Викторович Преждо. Доклад был осуществлён в Zoom.
Многочисленные эксперименты предоставляют доказательства фотоэлектрических, каталитических, оптоэлектронных и плазмонных процессов с участием горячих электронов в наноразмерных материалах. Однако механизмы таких процессов остаются неясными, поскольку электроны быстро теряют энергию за счет релаксации через плотные многообразия состояний. В работах группы проф. Преждо было продемонстрировано долгоживущее состояние горячих электронов в нанокластере Pt, адсорбированном на подложке MoS2. Был использован подход, основанный на сочетании классической молекулярной динамики, основанной на возможностях машинного обучения, с первопринципной неадиабатической молекулярной динамикой и теорией функционала плотности, зависящей от времени. Выбрав Pt20/MoS2 в качестве прототипа системы, в работах Олега Преждо было обнаружено частое смещение верхнего атома в частице Pt, происходящее в масштабе времени 50 пикосекунд. Время жизни локализованного состояния увеличивалось в разы. Данные результаты доказывают, что искажение даже одного атома может иметь важные последствия для наномасштабного катализа и плазмоники.
Неадиабатическая молекулярная динамика включает дорогостоящие расчеты энергий возбуждения и неадиабатических связей. Применение машинного обучения к возбужденным состояниям и неадиабатическим связям является более сложной задачей из-за дорогостоящих эталонных методов, множества состояний и сложной геометрической зависимости. В работах группы проф. Преждо была разработана методология неадиабатической молекулярной динамики, которая позволяет избежать экстраполяции во времени энергий возбуждения и неадиабатических связей. Вместо этого, в рамках классического приближения пути, которое использует предварительно вычисленную траекторию основного состояния, была использована небольшая часть (2%) геометрий для обучения нейронных сетей и получения энергий возбужденного состояния и неадиабатических связей для оставшихся 98% геометрий с помощью интерполяция. Продемонстрированный на металлогалогенидных перовскитах, этот метод обеспечивает почти два порядка экономии вычислительных ресурсов, одновременно генерируя точные результаты неадиабатической молекулярной динамики.
Быстрое увеличение эффективности перовскитных солнечных элементов побудило масштабные экспериментальные и теоретические усилия, направленные на понимание и повышение их производительности. В группе Олега Преждо применяется машинное обучение для неадиабатического молекулярно-динамического моделирования безызлучательной рекомбинации заряда в MAPbI3 (где MA = CH3NH3+) и было обнаружено, что угол I–I–I является ключевым структурным параметром, определяющим неадиабатическое электрон-фононное взаимодействие и ширину запрещенной зоны. Полученные результаты объясняют необычную температурную зависимость времен жизни носителей в галогенидных перовскитах и подчеркивают неорганическую деформацию решетки и вращение группы МА во время образования поляронов. Обнаруживая нетривиальные корреляции в сложных данных и обеспечивая точные количественные измерения, машинное обучение превосходит традиционный анализ и предполагает, что производительность перовскита можно контролировать с помощью химических изменений, которые изменяют геометрическую структуру перовскита.
Доклад вызвал большой интерес сотрудников, студентов, аспирантов и постдоков НУЛ «Квантовой наноэлектроники». Ряд студентов, аспирантов и постдоков НУЛ КНЭ и ДЭИ МИЭМ занимаются похожими исследованиями, и доклад оказался очень полезен для них. Доклад организовывал проф. ДЭИ МИЭМ, заместитель заведующего НУЛ КНЭ А.С. Васенко.